近日，我校环境与市政工程学院青年教师王根在环境领域知名期刊Applied Catalysis B: Environmental（应用催化B：环境，影响因子24.3）发表了题为“Hollow multi-shelled NiO nanoreactor for nanoconfined catalyticdegradation of organic pollutants via peroxydisulfate activation”的研究论文。该研究通过设计层数可调的空心NiO纳米球，以其作为活化过二硫酸盐（PDS）降解有机物污染物的纳米反应器，结合催化动力学实验和理论计算研究了NiO纳米反应器的结构、层数与其污染物降解性能间的构效关系，揭示了空心多层NiO的纳米限域效应及其对催化反应动力学的强化机理，为提升高级氧化水处理技术的催化效率提供了新的思路。

图1. (a)空心多层NiO纳米反应器限域催化降解BPA的机理示意图；有限元模拟反应物在(b) NiO纳米颗粒、(c) 2层空心NiO纳米球、(d) 3层空心NiO纳米球上的浓度梯度分布。

研究内容

高级氧化技术在水中难降解有机污染物治理方面展现出广阔的应用前景，其中基于电子转移的非自由基氧化路径由于选择性高、抗干扰能力强等优点而备受关注，但非自由氧化能力较弱，其催化反应动力学仍有待提升。为强化非自由基氧化的催化反应动力学，本研究设计合成了层数可调的空心结构NiO纳米球，以其作为活化PDS降解内分泌干扰物双酚A（BPA）的纳米反应器，利用NiO纳米反应器的空心多层结构提升活性位点的利用率和反应物的局部浓度，有效增强了BPA的降解动力学和总有机碳（TOC）去除效率。催化实验表明3层空心NiO纳米反应器对BPA的降解动力学和TOC去除率相比于NiO纳米颗粒分别提升了8倍和2.7倍，并且增加NiO纳米反应器的层数可进一步提升催化动力学和矿化率。第一性原理和有限元理论计算表明空心多层结构一方面提升了NiO表面催化活性位点氧缺陷的利用率，并且多层结构的限域效应显著增加了BPA及其降解产物的局部浓度，进而强化了BPA的催化反应动力学。

图2. NiO纳米颗粒、2层空心NiO、3层空心NiO活化PDS降解BPA的(a)性能比较，(b)反应动力学，(c) TOC去除效率，(d)归一化反应动力学与氧缺陷浓度的关系。

本研究工作受国家自然科学基金委、陕西省自然科学基金、国家博士后科学基金资助，并且得到了上海交通大学钱旭芳副教授、西安交通大学魏晶教授和苏亚琼研究员的大力支持。

全文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122359